杨琨鹏论文修改-最终版 - 图文

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3.2 H2O2的浓度的影响 图3-2给出了在不同H2O2浓度下Fe(II)催化H2O2氧化降解甲基橙的C/C0与时间Time的曲线。由上节pH=3时，甲基橙降解效果最好，因此设定pH=3 。初始溶液pH=3，甲基橙浓度为0.05mmol/L，硫酸亚铁浓度为0.1mmol/L，H2O2浓度为0.1mmol/L，在反应开始时计时，在0，0.5，1，1.5，2.0，2.5，3.0，4，5，7，10，20，30min时取样4mL于比色管中，再加入1mL甲醇作为终止剂终止Fenton反应，之后在甲基橙最大吸收波长465nm下测定当时溶液的吸光度A。 然后再改变溶液中H2O2浓度分别为0.2，0.4，0.6，0.8mmol/L 在进行同样的测定。

1.2 1.0 0.1mmol/L0.2mmol/L0.4mmol/L0.6mmol/L0.8mmol/L0.8 C/C00.6 0.4 0.2 0.0 1520253035Time,min 图3-2 H2O2浓度时对甲基橙降解率的影响 0510从图3-2中可以很好看出：随着增大H2O2浓度，甲基橙降解效果和降解速率越好，但是过量的H2O2也会使甲基橙降解速率变慢。原因是随着H2O2的浓度的增加，H2O2产生的羟基自由基也会增加，但H2O2的浓度过大时，不但不能产生更多的羟基自由基，还会把Fe(II)变成Fe(III)，使催化过程变慢，不仅如此还使羟基自由基的产生效率下降，更是使甲基橙降解速率变低，降解效果变差[10]。上图可知最佳H2O2浓度为0.6mmol/L。

3.3 Fe(II)浓度的影响

上文可知，H2O2最佳浓度为0.6mmol/L，但是为了更好的看出反应溶液中Fe(II)浓度对甲基橙降解率的影响，因此选用降解速度较为中间的H2O2浓度为0.5mmol/L做为初始浓度。取甲基橙浓度为0.05mmol/L，硫酸亚铁浓度为0.1mmol/L，H2O2浓度为0.55mmol/L，pH=3，总反应溶液为100mL作为起始浓度。反应开始时计时，在0，0.5，1，1.5，2.0，

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2.5，3.0，4，5，7，10，20，30min时取样4mL于比色管中，再加入1mL甲醇作为终止剂终止Fenton反应，之后在甲基橙最大吸收波长465nm下测定当时溶液的吸光度A，并计算C/C0值。再改变硫酸亚铁浓度分别为0.01，0.05，0.5，1.0mmol/L，进行同样的测定。图3-3是在不同H2O2浓度下Fe(II)催化H2O2氧化降解甲基橙的C/C0与时间的曲线。

1.2 1.0 0.8 0.01mmol/L0.05mmol/L0.10mmol/L0.50mmol/L1.00mmol/LC/C00.6 0.4 0.2 0.0 05101520Time,min253035图3-3 Fe(II)浓度对甲基橙去除率的影响曲线

由图3-3中的曲线可以看出Fe(II)催化H2O2氧化降解甲基橙过程中反应较快，在反应5min时已经降解大部分甲基橙，前5min内反应速率很快，降解效果很好；在10min到30min之间，降解速率以及降解效果都较之前差许多，稍有降解或基本没有降解。Fe(II)浓度最大，甲基橙的降解效果越好，但是到达一定程度后，在增加Fe(II)浓度对甲基橙的去除率反而稍微降低。这主要是因为Fe(II)的浓度高了以后，催化产生的羟基自由基也随之而增加，所以加大了羟基自由基之间的碰撞几率，从而使羟基自由基的数量降低，导致甲基橙降解率降低[11]。

3.4 阴离子对Fe(II)催化H2O2氧化降解甲基橙的影响

对比研究了3种常见无机阴离子(硝酸根离子、氯离子和硫酸根离子)对Fenton反应中对甲基橙降解速率以及降解效果的影响。

3.4.1 硝酸根离子对Fe(II)催化H2O2氧化降解甲基橙的影响

取甲基橙浓度为0.05mmol/L，硫酸亚铁浓度为0.1mmol/L，H2O2浓度为0.55mmol/L，总反应溶液为100mL，pH=3作为起始浓度。反应开始时计时，在0，0.5，1，1.5，2.0，2.5，3.0，4，5，7，10，20，30min时取样4mL于比色管中，再加入1mL甲醇作为终止剂终止Fenton反应，之后

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在甲基橙最大吸收波长465nm下测定当时溶液的吸光度A，并计算C/C0值。再分别加入到硝酸根离子浓度为5，10mmol/L，进行同样的测定。绘制不同硝酸根离子浓度对甲基橙去除率的影响曲线图，见下图3-4。

1.2 1.0 0.8 C/C00mmol/L5mmol/L10mmol/L0.6 0.4 0.2 0.0 05101520Time,min253035图3-4 硝酸根离子浓度对甲基橙去除率的影响曲线 根据图3-4中的曲线，可看出当不加入硝酸根离子时，反应前10min内，大多数的甲基橙已经被降解。反应10min后，甲基橙稍有降解或基本没有降解。当硝酸根离子的浓度为0，5，10mmol/L时，在各个时间点上甲基橙降解基本相同，因此硝酸根离子对甲基橙降解速率以及降解效果都无明显影响。

3.4.2 硫酸根离子对Fe(II)催化H2O2氧化降解甲基橙的影响

取甲基橙浓度为0.05mmol/L，硫酸亚铁浓度为0.1mmol/L，H2O2浓度为0.55mmol/L，总反应溶液为100mL，pH=3作为起始浓度。反应开始时计时，在0，0.5，1，1.5，2.0，2.5，3.0，4，5，7，10，20，30min时取样4mL于比色管中，再加入1mL甲醇作为终止剂终止Fenton反应，之后在甲基橙最大吸收波长465nm下测定当时溶液的吸光度A，并计算C/C0值。再分别加入到硫酸根离子浓度为5，10mmol/L，进行同样的测定。绘制不同硫酸根离子浓度对降解甲基橙的影响曲线图，见下图3-5。

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1.2 1.0 0.8 0.1mmol/L5.0mmol/L10.0mmol/LC/C00.6 0.4 0.2 0.0 05101520Time,min253035图3-5 硫酸根离子浓度对降解甲基橙的影响曲线 由上图3-5得知，加入不同的硫酸根离子浓度，反应前5min降解非常快，随后降解速率逐渐减慢；在反应20min后降解速率基本为零，降解效果基本不变。而随着加入的硫酸根离子浓度的增大，硫酸根离子对甲基橙的降解速率以及降解效果有较为明显的影响，硫酸根离子浓度越大，甲基橙的降解越慢，降解效果越差。其原理就是硫酸根离子与Fe(II)发生络合反应，防止了Fe(II)与H2O2的络合物的产生，减少了羟基自由基的产生。

3.4.3 氯离子对Fe(II)催化H2O2氧化降解甲基橙的影响

取甲基橙浓度为0.05mmol/L，硫酸亚铁浓度为0.1mmol/L，H2O2浓度为0.55mmol/L，总反应溶液为100mL，pH=3作为起始浓度。反应开始时计时，在0，0.5，1，1.5，2.0，2.5，3.0，4，5，7，10，20，30min时取样4mL于比色管中，再加入1mL甲醇作为终止剂终止Fenton反应，之后在甲基橙最大吸收波长465nm下测定当时溶液的吸光度A，并计算C/C0值。再分别加入氯离子,至溶液中氯离子浓度为5，10mmol/L的溶液，进行同样的测定。绘制不同氯离子浓度对甲基橙去除率的影响曲线图，见下图3-6。

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