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100(a)N2O Conversion / ?6040 Fe-BEA-Monolithic Fe-MOR-Monolithic Fe-ZSM-5-Monolithic Cordierite200350400450500550T / C
图4-1
o19
100(b)N2O Conversion / ?60 4020 Co-MOR-Monolithic Co-BEA-Monolithic Co-ZSM-5-Monolithic Cordierite3504004505005500T / C
图4-2
分析比较图4-1和4-2,可以得出以下结论:
(1)BEA型沸石分子筛整体式催化剂对N2O催化分解具有较高的催化活性。
(2)在制备整体式催化剂时,BEA、MOR分子筛具有较易的操作性,容易通过硅溶胶紧密的粘在堇青石载体上。
o第4.2节 应用一步法制备的不同构型不同改性离子的沸石分
子筛整体式催化剂直接催化分解N2O实验
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本节中,我们针对应用一步法使用不同粘结剂制备的不同构型的沸石分子筛整体式催化剂在相同的实验条件下进行N2O的直接催化分解实验,并对实验得到的数据从几个方面进行了比较分析,得到相应的结论。
4.2.1、不同粘结剂不同上胶量的Fe-Beta、Co-Beta堇青石基沸石分子筛整体式催化剂活性评价图
从图4-3中得到:
(1)经过5%铝溶胶涂覆后负载量为40.62%的Fe-BEA堇青石基整体式催化剂具有最优的活性,其原因可能是由于负载的铝溶胶与Fe-BEA分子筛结合,形成了一定量的B酸位,进而有利于N2O的催化分解。
(2)未经硅铝溶胶处理的Fe-BEA堇青石整体式催化剂较经硅溶胶处理的Fe-BEA堇青石整体式催化剂有较优的活性。其原因可能为在一步法制备整体式催化剂时,硅溶胶与Fe-BEA粉末分子筛混合,使得表面可参与反应的Fe-BEA分子筛被硅溶胶覆盖,最终导致其活性较低。
(3)10%铝溶胶制备的Fe-BEA分子筛整体式催化剂活性较5%铝溶胶制备的Fe-BEA分子筛整体式催化剂活性低,其原因可能为过量的铝溶胶覆盖了表面可参与反应的Fe-BEA分子筛。
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1009080N2O Conversion / % Fe-BEA-41.55% Fe-BEA-48.62%-(5% SiO2) Fe-BEA-41.94%-(10% SiO2) Fe-BEA-40.62%-(5% Al2O3) Fe-BEA-31.48%-(10% Al2O3)7060 50403020100300350400450500550600K / C图4-3
o 1009080N2O Conversion / p60 50403020100300350400 Co-BEA-39.8% Co-BEA-48%-(5% SiO2) Co-BEA-49.48%-(10% SiO2) Co-BEA-41.38%-(5% Al2O3) Co-BEA-31.33%-(10% Al2O3)450500550600K / Co图4-4
从图4-4中得到:
(1)经过5%硅溶胶涂覆后负载量为48%的Co-BEA堇青石基整体式催化剂具有最优的活性。
(2)未经硅铝溶胶处理的Co-BEA堇青石整体式催化剂同样具有较优的催化活性。
(3)10%铝溶胶制备的Co-BEA分子筛整体式催化剂活性较5%铝溶胶制备的Fe-BEA分子筛整体式催化剂活性低,其原因可能为过量的铝溶胶覆盖了表面可参与反应的Fe-BEA分子筛。
4.2.2、Fe- Co-Beta堇青石基沸石分子筛整体式催化剂活性比较
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