英文翻译

中北大学2016届英文文献译文

2.实验部分

2.1催化剂的合成 2.1.1自燃烧

为了通过自燃烧法合成Mg–Al–M（M=Mn，Co）混合氧化物，需要用到以下硝酸盐溶液Mg(NO3)2·6H2O，Al(NO3)3·9H2O，Mn(NO3)2·6H2O和 Co(NO3)2·6H2O作为氧化剂，使用甘氨酸溶液作为燃料，维持下述的浓度摩尔配比（Mg2+ + (Mn2+和或Co2+)/Al3+= 3.0，(Mn2+和或Co2+)/Mg2+= 1.0，Co2+/Mn2+= 0.5），并且在所有的情况下燃料/氧化剂的化学计量比等于0.56。

通过向甘氨酸中加入各种硝酸盐溶液并保持不断搅拌来获得Mg–Al–Mn,，Mg–Al–Co和 Mg–Al–Co–Mn混合氧化物。将所得溶液加热到约100℃，慢慢蒸发直到得到凝胶，提供动力进行点火过程。一旦点火反应获得粉末，在500℃下燃烧4h除去残留的碳质残渣，最后获得相应的氧化物，根据活性相称为ACMn，ACCo和ACCoMn（AC表示自燃烧）。

图1 自动燃烧得到的氧化物的温度与时间图

综上所述，自燃烧进程中四个阶段分别对应(i)水蒸发的过程；(ii)凝胶形成；（iii）点火氧化物的生成；（iiii）固体系统额冷却[14,23]。

图1示出了通过自动燃烧得到的氧化物的温度对时间的轮廓图。热电偶检测的最高温度与报导的温度（约1500℃）不对应[14,24,25]。因为数据收集速率比燃烧速率低。

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2.2共沉淀

Mn，Co和Co-Mn的混合物的混合氧化物是由水滑石型前体的热分解而得到的，它是保持恒定的比率由同时共沉淀法获得的，M2+/Al3+ = 3.0，(M2+ = Mg, Mn和或Co)，(Mn2+和或 Co2+)/Mg2+ = 1.0 ，Co2+/Mn2+ = 0.5。

为了合成，Mg2+，Al3+，Mn2+和或Co2+的硝酸盐溶液混合并滴加至用0.2M K2CO3溶液并恒定搅拌，保持pH值在9.5和10.5之间（通过加入1M的NaOH水溶液）。将得到的沉淀物陈化24小时不用搅拌。接着，清洗固体，在空气中60℃干燥18h（获得水滑石），在500℃燃烧16h获得相应的氧化物: CPMn，CPCo和CPCoMn（CP代表共沉淀）。 2.3表征

通过自燃烧合成氧化物工艺的温度-时间分布是通过浸没在反应混合物中的K型热电偶来收集的。使用康塔ChemBET软件来记录热电偶输出信号。

该材料的化学分析是使用最大功率为4千瓦的MAGIX PRO PW-2440（菲利普斯）X射线荧光光谱仪。

氧化物中存在相的组成是通过配备有铜阳极得帕纳科的X'Pert PRO MPD仪中的X射线衍射技术来测定的，速度为1°/min，阶角为0.02°。粒径对应于各氧化物最强的信号使用Scherrer公式来计算。

氧化物的形态是在高真空度30KV的电压下，使用FEI QUANTA200扫描电子显微镜来分析。为了得到氧化物的表面积，在-196℃下使用Micromeritics ASAP 2020得到N2吸脱附等温线图。在分析之前，先将样品在350℃下脱气4h。

氢气程序还原升温（H2-TPR）和氧气程序升温脱附（O2-TPD）的分析是在装有热导检测器的Quantachrome ChemBET来收集。

在H2-TPR分析中，先将氧化物（0.100g）在400℃Ar环境下脱气1h，然后在通入流率为30ml/min的10%H2/Ar混合气，升温速度为10℃/min条件下被还原。氢气消耗量从氧化铜校准曲线来计算。

在O2-TPD分析中，先将氧化物（0.100g）在400℃He环境下脱气1h，O2在相同气氛下载400℃和室温下吸附1h，He流率控制在50ml/min以移走过量的O2；最后，通过控制加热速率为10℃/min逐步将温度升至900℃，进行O2脱附。用OriginPro 8.0软件进行量化与O2解吸量相关联的曲线下方的面积。

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用

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O/16O同位素转换来评估栅氧化物中的氧流率。样品（0.30g）在400℃空气流

率为10ml/min中处理1h。预处理后，样品在Ar气氛中冷却到适宜的温度。在Ar（10ml/min）存在下，以不同的温度进行18O2 20μl的脉冲。输出气体的组成由质谱分析（OMNISTAR质谱仪）进行监测，信号M / Z= 36，34和32，分别对应于18O2，18O16O和16O2。 2.4 催化活性

通过两种VOCs的催化氧化来评估催化剂的催化活性，分别是甲苯和2-丙醇。固定床U字状流式反应器在大气压力下连续流动相下操作，总流量为80mL/min，使用0.200g催化剂，甲苯和2-丙醇的浓度分别为600ppm和1000ppm。

催化剂在400℃空气流动相中活化1h，以1.5℃/min分别将甲苯和2-丙醇从400℃冷却到100℃和50℃得到点火曲线。反应物和甲苯的氧化产物用Shimadzu GC-17A气相色谱仪来分析，二氧化碳产物是使用装有红外检测器的Bacharach Model 3150 CO 2分析仪分析。2-丙醇的氧化是通过质谱（Balzers公司的OmniSTAR质谱仪）来检测，M/ Z=45，43，41，18，44分别对应2-丙醇，丙酮，丙烯，水和二氧化碳。CO2的形成是使用装备有红外检测器的Sensotrans红外二氧化碳仪来检测。

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3 结果和分析

3.1化学分析

合成水滑石或LDH（层状双氢氧化物）有公式[（M2+）1-X（M3+）x（OH）2（An-）mH2O，其中参数N/ X]·

x表示M3+（/M 2+ +M 3+），值的范围从0.20至0.34。在该范围外，

可以形成与水滑石相混合的氢氧化物或氧化物。如果M2+/M3+ = 3或 M3+/(M2+ + M3+) = 0.25，然后，该水滑石相的形成就没有Al（OH）3或Mg（OH）2型偏析相的存在。

表1 混合氧化物的化学组成、粒径、比表面积

表一给出了由自燃烧法获得的(ACMn, ACCo和ACCoMn)催化剂和共沉淀法得到的水滑石型前体热降解合成的催化剂(CPMn, CPCo和CPCoMn)的化学分析结果。合成的各摩尔比分别为(Mg2+ + (Mn2+和或 Co2+))/Al3+ = 3.0， (Mn2+和或 Co2+)/Mg2+ = 1.0 ，Co2+/Mn2+ = 0.5。无论使用哪种合成方法，钴锰氧化物混合物适用于那些所有被发现的氧化物。这一结果证实，使用自动燃烧可以得到与共沉淀法相同化学组合物的混合氧化物，但合成用时较短。 3.1.1 结构和形态特征

图2示出通过自燃烧法（ACMn，ACCO和ACCOM）和共沉淀方法（CPMA，CPCo和CAPCOM）得到的Mn，Co ，Co-Mn的混合氧化物的X射线衍射图案。锰氧化物，ACMn 和CPMn和锰尖晶石氧化物，如Mn3O4，Mn2MgO4，MnAl2O4和 MgMn1.75Al0.25O4的信号特征分别为JCPDS No.24-0734， JCPDS No. 23-0392，JCPDS No. 29-0880 和JCPDS No. 01-075-0528。这些氧化物具有相似的XRD图，因此不可能实现相鉴别。此外，方镁石氧化镁（MgO）是在水滑石型的前体热分解后形成的。

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